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AFM:整合扭轉(zhuǎn)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移和聚集誘導(dǎo)發(fā)光的超快光譜研究

更新時間:2023-11-30 點擊量:1152

【案例分享】AFM:整合扭轉(zhuǎn)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移和聚集誘導(dǎo)發(fā)光的超快光譜研究

摘要

近日,《Advanced Functional Materials》刊登了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)周蒙教授團隊與陜西師范大學(xué)房喻院士團隊合作研究工作《Integrating Aggregation Induced Emission and Twisted Intramolecular Charge Transfer via Molecular Engineering》。該研究工作通過分子工程設(shè)計合成了同時具有扭轉(zhuǎn)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(TICT)和聚集誘導(dǎo)發(fā)射(AIE)特性的熒光發(fā)色團,將看似矛盾的TICT和AIE特性整合在同一分子內(nèi),并通過瞬態(tài)光譜等手段揭示了上述類型熒光發(fā)色團發(fā)射機制,提出了調(diào)控TICT和AIE特性的分子工程策略,為設(shè)計高可調(diào)性和強發(fā)射的熒光發(fā)色團提供了新的思路和發(fā)展方向。

 

研究背景

熒光發(fā)色團在生物成像、環(huán)境傳感、光動力治療等領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用前景。TICT和AIE是熒光發(fā)色團中普遍存在的兩種現(xiàn)象,但這兩種現(xiàn)象看似相互矛盾,不能同時存在于同一個熒光發(fā)色團分子內(nèi)。TICT過程通常伴隨著劇烈的構(gòu)象變化,分子運動劇烈;而AIE過程通常伴隨著分子聚集,分子運動受限。在良性溶劑中,TICT會被激活,而AIE會被抑制;在不良溶劑中,AIE會被激活,而TICT會被抑制。具有TICT或AIE性質(zhì)的熒光發(fā)色團可調(diào)性強,能夠通過調(diào)控分子性質(zhì)滿足不同應(yīng)用需要。如果能夠構(gòu)建同時兼具TICT和AIE特性的熒光發(fā)色團,將極大增強熒光發(fā)色團的可調(diào)控性,并拓寬熒光發(fā)色團的應(yīng)用場景。因而,構(gòu)建同時具有TICTAIE特性的熒光發(fā)色團受到了廣泛關(guān)注。

 

研究內(nèi)容

該研究工作通過分子工程設(shè)計合成了具有供體受體(D-A)結(jié)構(gòu)的DMA-NAP熒光發(fā)色團和MP-NAP熒光發(fā)色團。相比DMA-NAP熒光發(fā)色團,MP-NAP熒光發(fā)色團的給體含有吡咯單元,具有更強的給電子特性和更好的疏水特性。通過比較兩種熒光發(fā)色團的斯托克斯位移、量子產(chǎn)率、發(fā)射峰位,研究人員發(fā)現(xiàn)MP-NAPDMA-NAP具有更強的溶劑極性敏感度。利用瞬態(tài)吸收光譜,研究人員研究了兩種熒光發(fā)色團在正己烷、四氫呋喃、乙腈三種不同極性溶劑中的發(fā)射機制。由于極性溶劑中TICT猝滅熒光,而分子聚集可以有效抑制化學(xué)鍵旋轉(zhuǎn),研究人員推測DMA-NAP和MP-NAP兩種熒光發(fā)色團會表現(xiàn)出突出的AIE現(xiàn)象。經(jīng)過不懈努力,研究人員在水-甲醇混合溶劑中觀察到了兩種熒光發(fā)色團的AIE現(xiàn)象,隨后又研究了兩種熒光發(fā)色團在水含量不同的水-甲醇混合溶劑的發(fā)射機制。通過以上工作,研究人員證明了可以通過分子工程設(shè)計同時具有TICT和AIE特性的熒光發(fā)色團,并闡釋了兩種熒光發(fā)色團的發(fā)射弛豫機制,為調(diào)控設(shè)計同時具有TICT和AIE特性的熒光發(fā)色團指明了方向。

 

圖文導(dǎo)讀

img1 

1. (a) LE/ICT到TICT的激發(fā)態(tài)構(gòu)象轉(zhuǎn)變示意圖。(b) DMA-NAP和MP-NAP的分子結(jié)構(gòu)。 (c) DMA-NAP和(d) MP-NAP在不同極性環(huán)境下的穩(wěn)態(tài)吸收(實線)和熒光光譜(虛線)。 (e) DMA-NAP和(f) MP-NAP在不同極性環(huán)境下的熒光壽命衰減曲線。

img2 

2. 溶劑極性相關(guān)的DMA-NAP和MP-NAP的飛秒瞬態(tài)吸收光譜二維彩圖。

圖表, 折線圖描述已自動生成 

圖3. 甲醇和水混合溶劑中,不同混合比例下,DMA-NAP和MP-NAP的AIE效應(yīng)。

img4 

4. 水含量不同的水-甲醇混合溶劑中的DMA-NAP和HP-NAP的飛秒瞬態(tài)吸收光譜二維彩圖。

img5 

5. 兩個分子在不同環(huán)境中的激發(fā)態(tài)弛豫途徑,以及整合TICT與AIE的示意圖。

儀器推薦

該工作中的時間分辨熒光光譜,由武漢東隆科技有限公司提供的德國PicoQuant高性能穩(wěn)瞬態(tài)體式熒光光譜儀FluoTime300完成。FluoTime300是一款全自動模塊化熒光光譜儀,專注于穩(wěn)態(tài)及時間分辨熒光光譜測試。該系統(tǒng)采用自的EasyTau2測試分析軟件實現(xiàn)人機交互,向?qū)讲僮?,方便易用?/span>

img6 

文章信息

Integrating Aggregation Induced Emission and Twisted Intramolecular Charge Transfer via Molecular Engineering

Wei Zhang*#, Jie Kong#, Rong Miao*, Hongwei Song, Yalei Ma, Meng Zhou*, Yu Fang Adv. Func. Mater.

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